Tải bản đầy đủ

Xác định tiết diện phản ứng fe54(n,p)mn54 dựa trên kích hoạt neutron nguồn đồng vị am be

ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

NGUYỄN VŨ MINH

PHÉP ĐO TIẾT DIỆN TRUNG BÌNH PHẢN ỨNG
54

Fe(n, p)54Mn VÀ 56Fe(n, p)56Mn DỰA TRÊN KÍCH HOẠT
NEUTRON NGUỒN ĐỒNG VỊ Am-Be

LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ

TP HỒ CHÍ MINH - 2013


ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

NGUYỄN VŨ MINH


PHÉP ĐO TIẾT DIỆN TRUNG BÌNH PHẢN ỨNG
54

Fe(n, p)54Mn VÀ 56Fe(n, p)56Mn DỰA TRÊN KÍCH HOẠT
NEUTRON NGUỒN ĐỒNG VỊ Am-Be

CHUYÊN NGÀNH: VẬT LÝ NGUYÊN TỬ, HẠT NHÂN VÀ NĂNG LƯỢNG CAO
MÃ SỐ CHUYÊN NGÀNH: 60 44 05

LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ

NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC
TS. HUỲNH TRÚC PHƯƠNG

TP HỒ CHÍ MINH - 2013


LỜI CẢM ƠN
Trải qua quá trình học tập và rèn luyện tại Bộ môn Vật lý Hạt nhân – Khoa Vật
lý – Vật lý Kỹ thuật Trường Đại học Khoa học Tự nhiên. Với sự tận tình chỉ dạy và
hướng dẫn của quí Thầy Cô, cùng sự động viên, giúp đỡ của gia đình, bạn bè và đồng
nghiệp. Bên cạnh những nỗ lực và cố gắng của bản thân đến nay tôi đã hoàn thành luận
văn tốt nghiệp thạc sĩ của mình.
Để đạt được thành quả như hôm nay trước hết tôi xin chân thành cảm ơn đến
quí thầy cô trường Đại học Khoa học Tự nhiên Thành phố Hồ Chí Minh, đặc biệt là
những thầy cô đã tận tình dạy bảo cho tôi suốt thời gian học tập tại trường.
Đặc biệt tôi xin gửi lời biết ơn sâu sắc đến Tiến sĩ Huỳnh Trúc Phương, người
đã dành rất nhiều thời gian và tâm huyết tận tình hướng dẫn nghiên cứu và giúp đỡ tôi
trong suốt quá tình hoàn thành luận văn tốt nghiệp.
Cảm ơn Ông Bà Nội đã luôn động viên, ủng hộ và bên cạnh tôi trong suốt quá
trình học tập từ lúc mới bước vào giảng đường đại học đến ngày hôm nay.
Nhân đây, tôi cũng xin cảm ơn gia đình, bạn Nguyễn Anh Khoa và Lưu Đặng
Hoàng Oanh đặc biệt là các bạn học viên cao học khóa 21 đã luôn ủng hộ, động viên,
giúp đỡ tôi trong quá trình học tập và thực hiện luận văn này.
Mặc dù tôi đã có nhiều cố gắng hoàn thiện luận văn bằng tất cả sự nhiệt tình và
năng lực của mình, tuy nhiên không thể tránh khỏi những thiếu sót, rất mong nhận
được những đóng góp quí báu của quí thầy cô và các bạn.
TP. Hồ Chí Minh, tháng 9 năm 2013
Học viên
Nguyễn Vũ Minh




MỤC LỤC
LIỆT KÊ CÁC KÝ HIỆU .................................................................................................i
DANH MỤC CHỮ VIẾT TẮT...................................................................................... iii
DANH MỤC BẢNG BIỂU ............................................................................................iv
DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ.......................................................................................... v
MỞ ĐẦU .......................................................................................................................... 1
CHƢƠNG 1 - LÝ THUYẾT VỀ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON (NAA)...3
1.1. Giới thiệu phương pháp phân tích kích hoạt neutron ........................................ 3
1.2. Nguyên tắc của phương pháp NAA ................................................................... 4
1.3. Các phản ứng gây bởi neutron .................................................................................. 5
1.3.1. Phản ứng (n, ) ................................................................................................. 6
1.3.2. Phản ứng (n, p ), (n, ), (n, 2n) ....................................................................... 6
1.3.3. Ngưỡng phản ứng ............................................................................................ 6
1.4. Thiết bị chiếu xạ ........................................................................................................ 7
1.4.1. Nguồn neutron đồng vị .................................................................................... 7
1.4.2. Máy phát neutron ............................................................................................. 9
1.4.3. Lò phản ứng hạt nhân ...................................................................................... 9
1.4.4. Các đơn vị hoạt độ của nguồn ....................................................................... 10
1.5. Tốc độ phản ứng ...................................................................................................... 11
1.6. Thông lượng neutron ............................................................................................... 12
1.7. Phương trình kích hoạt ........................................................................................... 15
1.8. Các phương pháp chuẩn hóa NAA ......................................................................... 17
1.8.1. Phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối ................................................................. 18
1.8.2. Phương pháp chuẩn hóa tương đối ................................................................ 19
1.8.3. Phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố ........................................................ 19
1.8.4. Phương pháp chuẩn hóa k0 ............................................................................ 20
1.9. Các kĩ thuật được sử dụng trong NAA ................................................................... 22


1.9.1. Kích hoạt nhanh do nhân sống ngắn ............................................................. 22
1.9.2. Kích thích lặp vòng ....................................................................................... 22
1.9.3. Kích hoạt neutron trên nhiệt .......................................................................... 23
1.9.4. Kích hoạt đo neutron trễ ................................................................................ 23
1.10. Tổng kết chương 1 ................................................................................................ 24
CHƢƠNG 2 - TIẾT DIỆN PHẢN ỨNG VỚI NEUTRON ...................................... 25
2.1. Tiết diện phản ứng của neutron .............................................................................. 25
2.2. Các tiết diện phản ứng của neutron nhiệt ................................................................ 26
2.2.1. Tiết diện phản ứng ......................................................................................... 27
2.2.2. Tiết diện tán xạ .............................................................................................. 27
2.2.3. Tiết diện toàn phần ........................................................................................ 28
2.2.4. Tiết diện vĩ mô Σ ........................................................................................... 28
2.3. Các thông số cộng hưởng. ....................................................................................... 28
2.4. Đường cong tiết diện phản ứng   E  ..................................................................... 29
2.5. Tốc độ phản ứng đối với chiếu xạ bằng lò phản ứng và máy gia tốc ..................... 30
2.5.1. Các neutron nhiệt và trên nhiệt trong lò phản ứng ........................................ 30
2.5.1.1. Khảo sát chung ......................................................................................... 30
2.5.1.2. Tính toán kích hoạt nhiệt (“ quy luật 1/v”) .............................................. 30
2.5.1.3. Sự hấp thu nhiệt........................................................................................ 31
2.5.2. Neutron có năng lượng trung bình trong lò phản ứng ................................... 33
2.5.2.1. Khảo sát chung ......................................................................................... 33
2.5.2.2 Tiết diện tích phân cộng hưởng ................................................................. 33
2.5.2.3. Tính toán tốc độ phản ứng cho việc chiếu xạ lò phản ứng ...................... 35
2.5.3. Neutron nhanh (có năng lượng > 1MeV) ...................................................... 37
2.5.3.1. Tiết diện toàn phần σT .............................................................................. 37
2.5.3.2. Tiết diện phản ứng σ(n, γ) ........................................................................ 38
2.5.3.3. Tiết diện phản ứng σ(n, 2n) ...................................................................... 39


2.5.3.4. Tiết diện phản ứng σ(n, p) và σ(n, α) ....................................................... 40
2.5.3.5. Các phản ứng khác ................................................................................... 40
2.5.3.6. Tính toán tốc độ phản ứng của máy chiếu xạ gia tốc ............................... 41
2.5.4. Phân hạch neutron trong lò phản ứng ............................................................ 41
2.5.4.1. Định nghĩa tiết diện trung bình cho thông lượng neutron phân hạch ...... 41
2.5.4.2. Các phản ứng (n, p) và (n, α) ................................................................... 42
2.5.4.3. Các phản ứng (n, 2n) ................................................................................ 44
2.5.4.4. Các phản ứng tán xạ không đàn hồi (n, n’) .............................................. 44
2.5.5. Hàm phản ứng của các ngưỡng phản ứng trong phân hạch phổ neutron ...... 45
2.5.6. Tính toán tốc độ phản ứng trong phổ neutron ............................................... 45
2.6. Sai số ....................................................................................................................... 45
2.6.1. Sai số hệ thống............................................................................................... 46
2.6.1.1. Các phản ứng nhiễu .................................................................................. 46
2.6.1.2. Sai số do độ phổ cập hoặc do thông lượng neutron ................................. 46
2.6.2. Sai số thống kê............................................................................................... 47
2.7. Tổng kết chương 2 .................................................................................................. 47
CHƢƠNG 3 - THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH TIẾT DIỆN PHẢN ỨNG
54

Fe(n, p)54Mn VÀ 56Fe(n, p)56Mn ............................................................................... 48

3.1. Các bước chuẩn bị mẫu dùng cho thực nghiệm ...................................................... 48
3.2. Giới thiệu các thiết bị dùng cho thực nghiệm ......................................................... 48
3.2.1. Các thiết bị chiếu mẫu ................................................................................... 49
3.2.1.1. Hệ vận chuyển mẫu MTA – 1527 ............................................................ 49
3.2.1.2. Nguồn neutron đồng vị Am – Be ............................................................. 49
3.2.1.3. Máy vi tính điều khiển thiết bị chiếu ....................................................... 50
3.2.1.4. Máy vi tính điều khiển thiết bị đo ............................................................ 51
3.2.2. Các thiết bị chuẩn bị mẫu ............................................................................ 52
3.3. Thực nghiệm xác định tiết diện phản ứng 54Fe(n, p)54Mn và 56Fe(n, p)56Mn ......... 53


3.3.1. Chuẩn bị mẫu ................................................................................................. 53
3.3.2. Phân rã mẫu ................................................................................................... 55
3.3.3. Đo mẫu .......................................................................................................... 57
3.3.4. Phổ của mẫu Fe2O3 sau khi chiếu xạ ............................................................. 57
3.3.5. Phép đo tiết diện phản ứng 54Fe(n, p)54Mn và 56Fe(n, p)56Mn ...................... 59
3.3.5.1. Phương pháp tuyệt đối ............................................................................. 59
3.3.5.2. Phương pháp tương đối ............................................................................ 62
3.3.6. So sánh và nhận xét ....................................................................................... 63
3.4. Tổng kết chương 3 ................................................................................................. 66
KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ........................................................................................ 67
DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH .............................................................................. 68
TÀI LIỆU THAM KHẢO .............................................................................................. 69


i

LIỆT KÊ CÁC KÝ HIỆU
Asp

: Hoạt độ riêng của nguyên tố phân tích, (phân rã.s–1.g–1).

Asp*

: Hoạt độ riêng của nguyên tố chuẩn, (phân rã.s–1.g–1).

b

: Đơn vị tiết diện hạt nhân.

C

: Hệ số hiệu chỉnh thời gian đo đếm.

D

: Hệ số hiệu chỉnh thời gian phân rã.

E

: Năng lượng neutron.

ECd

: Năng lượng ngưỡng cadmi, (ECd = 0,55 eV).



: Năng lượng tia gamma.

Er

: Năng lượng cộng hưởng hiệu dụng trung bình.

f

: Tỉ số thông lượng neutron nhiệt trên thông lượng neutron trên nhiệt.

FCd

: Hệ số hiệu chỉnh cho độ truyền qua Cd của neutron nhiệt.

Ge

: Hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron trên nhiệt.

Gth

: Hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron nhiệt.

HPGe : Detector germanium siêu tinh khuyết.
I0

: Tiết diện tích phân cộng hưởng của phân bố thông lượng neutron trên nhiệt
Tuân theo quy luật 1/E.

I0() : Tiết diện tích phân cộng hưởng của phân bố thông lượng neutron trên nhiệt
không tuân theo quy luật 1/E, (cm2).
M

: Khối lượng nguyên tử của nguyên tố bia, (g.mol–1).

Np

: Số đếm trong vùng đỉnh năng lượng toàn phần.

Np/tm : Tốc độ xung đo được của đỉnh tia  quan tâm đã hiệu chỉnh cho thời gian chết
và các hiệu ứng ngẫu nhiên cũng như trùng phùng thật, (s–1).
n(v)

: Mật độ neutron ở vận tốc neutron v.

Q0

: Tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng trên tiết diện ở vận tốc neutron 2200 m.s–1.

Q0(α) : Tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng trên tiết diện với phổ neutron trên nhiệt.


ii

ti

: Thời gian chiếu, (s).

tm

: Thời gian đo, (s).

T1/2

: Chu kỳ bán rã, (s).

w

: Khối lượng mẫu, (g).

W

: Khối lượng nguyên tố, (g).



: Hệ số độ lệch phổ neutron trên nhiệt.

I

: Xác suất phát tia gamma cần đo.

p

: Hiệu suất ghi tại đỉnh năng lượng tia gamma.



: Độ phổ cập đồng vị (%).



: Hằng số phân rã.

(E) : Tiết diện phản ứng (n, ) ở năng lượng neutron E, (cm2).
th

: Thông lượng neutron nhiệt, (n.cm–2.s–1).

(v)

: Thông lượng neutron ở vận tốc v, (n.cm–2s–1); (v) = n(v).v

f(E) : Thông lượng neutron ở năng lượng E, (n.cm–2s–1).
(v)

: Tiết diện phản ứng (n, ) ở vận tốc neutron v, (cm2).

(E) : Tiết diện phản ứng (n, ) ở năng lượng neutron E, (cm2).
Sa

: Spin của hạt nhân tới.

Sb

: Spin của hạt nhân bia.

J

: Spin ở trạng thái kích thích.



: Bề rộng mức năng lượng toàn phần.

Σ

: Tiết diện vĩ mô.


iii

DANH MỤC CHỮ VIẾT TẮT
Chữ viết tắt

Tiếng Anh

Tiếng Việt

INAA

Instrumental Neutron Activation
Analysis

Phân tích kích hoạt neutron dụng
cụ.

MCA

Multi Channel Analyzer

Máy phân tích đa kênh.

NAA

Neutron Activation Analysis

Phân tích kích hoạt neutron.

EANDC

HPGe

European American Nuclear Data
Ủy ban dữ liệu hạt nhân Âu – Mỹ.
Committee
High Purity Germanium

Đầu dò bán dẫn Ge siêu tinh khiết.


iv

DANH MỤC BẢNG BIỂU
Số thứ

Chỉ số

tự

bảng

1

1.1

Nguồn neutron đồng vị và các đặc trưng của chúng.

8

2

1.2

Những nguyên tố được xác định bởi máy phát neutron.

9

3

1.3

Sai số ước lượng của phương pháp k0 – INAA.

21

4

2.1

Năng lượng cộng hưởng và bề rộng mức năng lượng.

29

5

2.2

Năng lượng ngưỡng hiệu dụng ECd theo quy luật 1/v (eV).

34

6

3.1

Khối lượng của các mẫu Fe2O3.

55

7

3.2

Số liệu đo của mẫu Fe2O3.

57

8

3.3

Các thông số cần thiết cho phép đo.

58

9

3.4

Số liệu đo diện tích đỉnh của mẫu Fe2O3 ứng với các mức

61

Nội dung

Trang

năng lượng.
10

3.5

Tiết diện trung bình phản ứng 54Fe(n, p)54Mn và
56

11

3.6

62

Fe(n, p)56Mn.

Các số liệu về khối lượng, thời gian chiếu, thời gian rã, thời

64

gian đo của nguyên tố nhôm .
12

3.7

Các dữ liệu hạt nhân của phản ứng 27Al(n, p)27Mg.

64

13

3.8

Bảng so sánh giữa kết quả theo phương pháp tuyệt đối và

65

kết quả tham khảo.
14

3.9

Bảng so sánh giữa kết quả theo phương pháp tương đối và
kết quả tham khảo

65


v

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ
Số thứ

Chỉ số

tự

hình

1

1.1

Sơ đồ phản ứng hạt nhân với neutron.

5

2

1.2

Thông lượng neutron biểu biễn theo năng lượng neutron.

13

3

1.3

Phổ neutron trên nhiệt e ~ 1/E1+..

14

4

2.1

Tiết diện phản ứng của neutron.

25

5

3.1

Hệ vận chuyển mẫu MTA – 1527.

50

6

3.2

Sơ đồ cấu tạo nguồn neutron đồng vị Am – Be.

51

7

3.3

Hệ phổ kế gamma và detector HPGe.

52

8

3.4

Cân điện tử.

53

9

3.5

Ống chứa mẫu chiếu xạ.

53

10

3.6

Mẫu bột Fe2O3 (a) và ống nén (b).

54

11

3.7

Mặt cắt ngang của ống nén mẫu.

54

12

3.8

Vị trí đo mẫu.

55

13

3.9

Phổ của mẫu Fe2O3 sau khi chiếu xạ và được đo ở vị trí 0

59

14

3.10

Phổ của mẫu Fe2O3 sau khi chiếu xạ và được đo ở vị trí 1

59

15

3.11

Biểu đồ tiết diện phản ứng (n, p) thực nghiệm, tham khảo

66

Nội dung

[11] và so với nhôm.

Trang


vi

TÓM TẮT NỘI DUNG
Trong luận văn này, chúng tôi tiến hành đo đạc tiết diện phản ứng (n, p) của hai
phản ứng 54Fe(n, p)54Mn và 56Fe(n, p)56Mn. Có 8 mẫu Fe2O3 dùng làm thí nghiệm. Các
mẫu được chiếu tại kênh nhanh của nguồn neutron đồng vị Am – Be tai bộ môn Vật lý
Hạt nhân Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Thành phố Hồ Chí Minh với thông
lượng trung bình 1,3.106 n.cm2 .s1 , năng lượng trung bình neutron khoảng 5,7 MeV
và được đo bằng hệ phổ kế gamma với detector bán dẫn HPGe. Các dữ liệu hạt nhân
được thu thập qua máy tình bằng chương trình GENT 2000 của hãng CANBERRA.
Sau đó, các kết quả được mang so sánh với tài liệu tham khảo thấy khá phù hợp.


1

MỞ ĐẦU
Phân tích kích hoạt neutron dụng cụ (INAA) là một trong những kỹ thuật phân
tích hạt nhân được dùng để phân tích hàm lượng nguyên tố trong vật chất. Trong kỹ
thuật này mẫu được chiếu bằng các neutron để chuyển các hạt nhân bền thành hạt nhân
phóng xạ, sau đó hoạt độ phóng xạ của hạt nhân này được đo bằng các detector ghi bức
xạ. Kỹ thuật INAA thích hợp cho cả hai yêu cầu định tính và định lượng của phân tích
đa nguyên tố trong nhiều mẫu khác nhau [2].
Sự ra đời và phát triển của các phương pháp phân tích hạt nhân gắn liền với
những thành tựu của vật lý và kỹ thuật hạt nhân hiện đại, thật sự đã khẳng định được vị
trí cao của mình trong lĩnh vực phân tích. Với những ưu điểm như độ nhạy và độ chính
xác cao, tốc độ phân tích nhanh, mẫu phân tích không bị phá hủy và có thể tiến hành
phân tích đồng thời nhiều nguyên tố, phương pháp phân tích kích hoạt neutron đã trở
nên phổ biến.
Vào năm 1994, bộ môn Vật lý Hạt nhân – Trường Đại học Khoa học Tự nhiên
Tp. Hồ Chí Minh đã xây dựng và hoàn thiện hệ thống phân tích kích hoạt neutron
MTA 1527 với nguồn đồng vị

241

Am – Be và hoạt độ của mẫu sau khi chiếu neutron

được đo trên detector NaI(Tl) hoặc ống đếm Geiger – Muller. Cùng với sự phát triển
của bộ môn Vật lý Hạt nhân, hệ phân tích kích hoạt này đã được phát triển kết hợp với
việc đo hoạt độ phóng xạ của mẫu bằng detector Germanium siêu tinh khiết (HPGe) từ
năm 2004.
Trong phân tích kích hoạt neutron hiện nay, nguồn neutron có một vai trò quan
trọng. Có nhiều loại nguồn phát neutron như: lò phản ứng hạt nhân, máy phát neutron,
nguồn neutron đồng vị phóng xạ…Tùy vào yêu cầu và mục đích sử dụng mà người ta
dùng các loại nguồn phát neutron khác nhau. Ở các trường đại học, nguồn neutron
đồng vị phóng xạ được xem là một giải pháp tốt do các ưu điểm của nó mang lại như:
nhỏ, chặt, dễ vận chuyển, ít nguy hiểm đến sức khỏe, ít tốn kém… Ban đầu, nguồn


2

đồng vị neutron thường được chế ra từ các nguồn phóng xạ tự nhiên như
226

210

Po – Be,

Ra – Be, 241Am – Be.
Tiết diện phản ứng của các nguyên tố có một vị thế quan trọng trong phân tích

kích hoạt neutron. Các tiết diện thường được tra từ các bảng số liệu hạt nhân đo bằng
thực nghiệm tại lò phản ứng hạt nhân. Tuy nhiên, để kích hoạt neutron bằng nguồn
đồng vị Am – Be thì việc xác định tiết diện phản ứng neutron của các nguyên tố là cần
thiết. Trong khuôn khổ luận văn này chúng tôi tiến hành “Phép đo tiết diện trung
bình phản ứng

54

Fe(n, p)54Mn và

56

Fe(n, p)56Mn bằng kích họat neutron trên

nguồn Am – Be”
Với mục đích trên luận văn được thực hiện trong 3 chương:
Chƣơng 1: Lý thuyết về phân tích kích hoạt neutron.
Chƣơng 2: Cơ sở tiến hành thí nghiệm.
Chƣơng 3: Thực nghiệm xác định tiết diện phản ứng 54Fe(n, p)54Mn và
56

Fe(n, p)56Mn.


3

CHƢƠNG 1
LÝ THUYẾT VỀ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON (NAA)
1.1. Giới thiệu phƣơng pháp phân tích kích hoạt neutron [3]
Phân tích kích hoạt neutron (NAA) là một phương pháp định tính và định lượng
có hiệu quả cao trong việc xác định nguyên tố thành phần và các nguyên tố trong các
loại mẫu khác nhau.
Trong phân tích kích hoạt mẫu được kích hoạt bởi neutron. Trong quá trình
chiếu xạ, các đồng vị bền ở trạng thái tự nhiên của nguyên tố được chuyển thành những
đồng vị phóng xạ bằng việc bắt neutron, sau đó hạt nhân phóng xạ phân rã theo những
chu kỳ bán hủy khác nhau. Khi neutron tương tác với hạt nhân bia qua quá trình tán xạ
không đàn hồi tạo ra một hạt nhân hợp phần ở trạng thái kích thích. Năng lượng kích
thích của nhân hợp phần chính là năng lượng liên kết của neutron với hạt nhân. Hầu hết
các hạt nhân hợp phần đều có khuynh hướng trở về trạng thái cân bằng bằng cách phát
ra tia gamma tức thời đặc trưng. Trong nhiều trường hợp, trạng thái cân bằng này lại
tạo ra một hạt nhân phóng xạ phân rã bằng cách phát ra một hoặc nhiều tia gamma trễ
đặc trưng, nhưng ở một tốc độ chậm hơn nhiều so với quá trình phát tia gamma tức
thời ở trên. Tia gamma phát ra với một xác suất riêng được gọi là cường độ tia gamma
tuyệt đối. Các tia gamma có thể được phát hiện bằng detector bán dẫn có độ phân giải
năng lượng cao.
Trong phổ tia gamma, năng lượng của đỉnh được phát hiện chỉ thị cho nguyên tố
hiện diện trong mẫu hay còn gọi là phép định tính.
Ưu điểm nổi bật của NAA là độ nhạy và độ chính xác cao đối với những nguyên
tố vết. Đặc điểm của NAA là phân tích đa nguyên tố, nó có thể xác định đồng thời
nhiều nguyên tố và các nguyên tố vết của các mẫu địa chất, môi trường, sinh học có thể
đạt đến mức ppb (10-9g/g) mà không cần sự phân tích hóa học. Đa số trường hợp
dùng phương pháp NAA để giảm sự nhiễm bẩn trong toàn bộ quá trình phân tích mẫu


4

nếu sự xác định của một nguyên tố đặc biệt hoặc nhóm những nguyên tố đươc tiến
hành chỉ qua sự phân tích hóa học, nó được thực hiện sau khi chiếu xạ. Do đó sự nhiễm
bẩn do việc xử lý hóa học không ảnh hưởng nhiều đến kết quả thực nghiệm. Trong quá
trình phân tích kích hoạt, neutron đi vào tương tác với hạt nhân do đó hỗn hợp hóa học
và cấu trúc tinh thể của khối phân tích sẽ ảnh hưởng đến kết quả chỉ trong trường hợp
ngoại lệ.
Tuy nhiên sự ứng dụng rộng rãi của phương pháp NAA bị trở ngại bởi một số
điều kiện:
 Với những lĩnh vực ứng dụng khác nhau, phân tích kích hoạt neutron dụng cụ
đòi hỏi phải có một lò phản ứng kèm theo.
 Theo quan điểm hạn chế sự gia tăng năng lượng hạt nhân, một số lò phản ứng
hạt nhân thực nghiệm đã bị đóng cửa do đó khả năng chiếu xạ bị giới hạn ở
nhiều nước.
 Thiết bị cần thiết cho phân tích kích hoạt đắt hơn và đòi hỏi những phòng thí
nghiệm đặc biệt cùng với đội ngũ nhân viên có chuyên môn.
1.2. Nguyên tắc của phƣơng pháp NAA
Cơ chế tổng quát của kích hoạt neutron như sau: Đồng vị tự nhiên AZ X được tạo
thành bia rồi đem chiếu neutron. Tại lò chiếu neutron, hạt nhân

A
Z

X sẽ va chạm không

đàn hồi với neutron có vận tốc v rồi tạo thành nhân hợp phần

A+1
Z

X . Nhân hợp phần

này sẽ ở trạng thái kích thích do có năng lượng liên kết giữa neutron và hạt nhân bia.
Vì vậy nó sẽ nhanh chóng phát ra tia gamma tức thời để giải phóng năng lượng trở về
trạng thái cơ bản và hình thành đồng vị phóng xạ

A+1
Z

X ở trạng thái cân bằng. Ta có thể

hình dung quá trình này cách đơn giản qua phản ứng sau:
A
Z

X  01 n  ( AZ1 X)*  AZ1 X  

Với: A: số khối nguyên tố bia.

(1.1)


5

Z: số hiệu nguyên tử của hạt nhân bia.

Gamma tức thời

Hạt Bêta

Nhân bia

Nhân
phóng
xạ

Neutron tới
Hạt nhân hợp
phần

Nhân bền

Gamma trễ

Hình 1.1: Sơ đồ phản ứng hạt nhân với neutron [1]
Đồng vị phóng xạ

A+1
Z

X sau khi hình thành sẽ mang những đặc trưng riêng của

một đồng vị phóng xạ như phát các loại bức xạ đặc trưng, phát các mức năng lượng
đặc trưng, có chu kỳ bán rã riêng...
1.3. Các phản ứng gây bởi neutron
Trong va chạm đàn hồi của một hạt nhân tới với hạt nhân nguyên tử có thể sinh
ra các hiện tượng:
 Hạt nhân được kích thích đến một mức năng lượng cao hơn, từ đó nó trở
về trạng thái căn bản bằng cách phát một hay nhiều photon.
 Hạt neutron tới bị bắt và một “hợp chất hạt nhân” được hình thành.
Tùy theo năng lượng neutron tới mà các phản ứng sẽ xảy ra khác nhau.


6

1.3.1. Phản ứng (n, )
Phát bức xạ gamma và xuất hiện đồng vị của hạt nhân ban đầu nặng hơn một
đơn vị khối lượng, phản ứng này chủ yếu xảy ra với neutron nhiệt và neutron trên
nhiệt. Với neutron trên nhiệt, tiết diện tác dụng của phản ứng (n, ) phụ thuộc vào năng
lượng nhưng có những chỗ bị gián đoạn do các đại lượng cộng hưởng. Người ta lợi
dụng tính chất này của tiết diện để nâng cao tính lọc lựa trong phân tích kích hoạt.
1.3.2. Phản ứng (n, p ), (n, ), (n, 2n)
Sản phẩm phản ứng (n, p) là một hạt nhân với Z thấp hơn một đơn vị.
Sản phẩm phản ứng (n, ) là một hạt nhân mới với Z nhỏ hơn 2 đơn vị. Số khối
nhỏ hơn 3 đơn vị.
Phản ứng (n, 2n) số khối ban đầu của hạt nhân giảm đi 1 đơn vị và xuất hiện
một đồng vị mới của nguyên tố ban đầu.
Phần lớn các phản ứng này là phản ứng thu nhiệt tức là các phản ứng này chỉ
xảy ra khi neutron có mức năng lượng tối thiểu xác định nào đó gọi là năng lượng
ngưỡng.
1.3.3. Ngƣỡng phản ứng
 Giá trị ngƣỡng: được xác định theo công thức:

Q





mi 

i


p


m p .c 2



(1.2)

Thay c2 = 931 MeV/u vào (1.2) ta được

Q(MeV)  931.



+ Phản ứng tỏa nhiệt nếu Q > 0
+ Phản úng thu nhiệt nếu Q < 0


i

mi 


p


mp 



(1.3)


7

 Năng lƣợng ngƣỡng:
Nếu Q < 0 thì phản ứng thu nhiệt. Do đó, neutron tới phải có năng lượng đủ lớn
để phản ứng xảy ra. Với phản ứng thu nhiệt thì có một năng lượng tối thiểu để phản
ứng xảy ra, tức là ngưỡng phản ứng, ET. Năng lượng ngưỡng được xác định:
E T (MeV)  Q(MeV) .

ma  m A
mA

(1.4)

Trong phản ứng (n, p) và (n, α) các hạt phát ra mang điện tích dương và có đủ
năng lượng để vượt qua rào cản Coulomb trước khi phản ứng xảy ra.
Theo cơ học lượng tử thì tồn tại một xác suất phản ứng xảy ra đối với các hạt tới
có năng lượng nhỏ hơn rào cản Culoumb, trong cơ lượng tử gọi là “đường hầm”. Tuy
nhiên trong thực tế xác suất này giảm nhanh theo năng lượng của hạt tới. Rào Coulomb
có thể tính được bằng cách dùng phương trình:
Z A Za e 2
Eb 
Rs

(1.5)

và RA = 1,5 x 10-13 A1/3 (cm).

Với RS = RA + Ra

Trên thực tế sau va chạm của neutron nhiệt với hạt nhân thì phản ứng có thể xảy
ra, tuy nhiên với p và α thì phản ứng không thể xảy ra. Thật vậy phản ứng (n, p) hay
(n, α) sẽ xảy ra chỉ với neutron nhanh. Rõ ràng, việc tính năng lượng từ ngưỡng thì:
ET(MeV)  Q(MeV)

(1.6)

Ví dụ :
54

54

Phản ứng Fe (n, p) Mn có năng lượng ngưỡng là ET = 2,45 MeV
Phản ứng

56

56

Mn (n, p) Mn năng lượng ngưỡng là ET = 0,6 MeV

1.4. Thiết bị chiếu xạ
1.4.1. Nguồn neutron đồng vị
Trong phân tích kích hoạt nguồn neutron có vai trò rất quan trọng tùy theo yêu
cầu và phương pháp phân tích, người ta dùng các nguồn khác nhau đặc trưng quan


8

trọng nhất cho nguồn neutron là thông lượng neutron và năng lượng do nguồn neutron
phát ra.
Trong trường hợp thông thường, nguồn neutron đồng vị được tạo ra bằng cách
cho một chất phóng xạ phát  trộn với Be và phản ứng (, n) tạo ra neutron. Ngoài ra
sự phân hạch tự phát của một số đồng vị nhân tạo có thể xem như một nguồn neutron
nhỏ. Ví dụ: nguồn 252Cf (thời gian bán rã là 2,6 năm) phân hạch tạo ra 3,67 neutron có
năng lượng 1,5 MeV trong mỗi phân hạch. Cứ 1mg

252

Cf phát 2,28.109 neutron/s. Lợi

ích lớn nhất của nguồn đồng vị neutron là cơ động và tạo ra thông lượng neutron ổn
định. Tuy nhiên thông lượng của nó lại thấp nên chỉ có thể xác định được những
nguyên tố có tiết diện tích kích hoạt lớn và có nồng độ cao. Bảng 1.1 dưới đây trình
bày một số đồng vị phóng xạ  dùng tạo ra nguồn neutron với bia là Be.
Bảng 1.1: Nguồn neutron đồng vị và các đặc trưng của chúng [9]
Cường độ neutron

Năng lượng trung

(n.s-1)

bình (MeV)

22 năm

1,5.107

4

Ra-226

1620 năm

1,3.107

3,6

Pu-239

2,4.104 năm

1,4.107

4,5

Po-210

138 ngày

2,5.107

4,3

Am-241

432 năm

1,5.107

5,7

Nguồn phát

Chu kỳ bán rã

Ac-227

 Ƣu điểm: Nguồn neutron đồng vị nhỏ, dễ vận chuyển ít tốn kém, hạn chế ảnh
hưởng đến sức khỏe và có thông lượng ổn định, thích hợp cho việc huấn luyện
thực hành cho sinh viên ở các trường đại học.
 Khuyết điểm: Thông lượng neutron thấp (107  109 n.s-1) nên chỉ giới hạn trong
xác định nguyên tố có độ phổ cập tự nhiên, tiết diện neutron cao thích hợp với
các hạt nhân có chu kỳ bán hủy ngắn.


9

1.4.2. Máy phát neutron
Những nguồn này là máy gia tốc mà vật liệu bia bị bắn phá bởi những hạt tích
điện được gia tốc và những hạt neutron được sinh ra từ phản ứng hạt nhân. Trong các
máy gia tốc thường dùng thì những hạt deuteron được gia tốc và vật liệu bia là tritium,
phản ứng hạt nhân 3H(d, n)4He. Năng lượng của những neutron đơn năng được tạo ra là
14 MeV. Hiệu suất neutron khoảng 1011n.s-1/mA, nghĩa là thông lượng neutron gần
bằng 109 n.cm-2s-1. Do những neutron nhanh được phát ra nên những máy gia tốc
neutron được dùng để xác định những nguyên tố có tiết diện cao trong vùng năng
lượng này. Máy phát neutron có ưu điểm là tạo được nguồn neutron đơn năng rất lớn
nhưng có một số hạn chế là không tạo được neutron nhiệt, thông lượng không ổn định.
Ở bảng 1.2 trình bày các nguyên tố có thể phân tích được bằng máy phát neutron dưới
mức năng lượng 14 MeV.
Bảng 1.2 Những nguyên tố được xác định bởi máy phát neutron
Tên nguyên tố

Phản ứng hạt nhân
Mg(n, )23Ne

Magiê

26

Nhôm

27

Silic

Al(n, p)27Mg

28

Chu kỳ bán rã
37,6 giây
9,5 phút

Si(n, p)28Al

2,3 phút

Ti(n, p)46mSc

18,7 giây

TiTan

46

Sắt

56

Fe(n, p)56Mn

2,58 giờ

Zr(n, 2n)89mZr

4,2 phút

Zirconi

90

Niken

60

Ni(n, p)60mCo

10,5 phút

1.4.3. Lò phản ứng hạt nhân
Một số nguồn neutron dùng trong NAA như lò phản ứng hạt nhân, máy gia tốc,
nguồn neutron đồng vị. Trong đó, lò phản ứng hạt nhân có khả năng kích hoạt mạnh
nhất. Phần lớn lò phản ứng hạt nhân cho thông lượng neutron có thông lượng từ 1011 –


10

1012 n.cm-2.s-1 [6]. Đối với lò phản ứng lớn hơn thì thông lượng đạt đến 1015 n.cm-2.s-1.
Một lò phản ứng hạt nhân có nhiều bộ phận khác nhau, nhưng quan trọng nhất là “vùng
hoạt động” – vùng trung tâm của lò. Vùng này chứa các thanh nhiên liệu, chất làm
chậm, chất phản xạ, chất tải nhiệt,...
Nguyên liệu thường được sử dụng trong lò phản ứng hạt nhân là 235U, 238U, 239Pu,
232

Th. Chất làm chậm có tác dụng làm giảm năng lượng của các neutron phân hạch

hình thành trong phản ứng dây chuyền thành neutron nhiệt, neutron trên nhiệt và có tiết
diện bắt neutron nhỏ để ta thu được hiệu suất neutron tối ưu. Chất làm chậm thường
được sử dụng là nước thường H2O, nước nặng D2O, than chì Graphite, Be. Xét về mặt
kinh tế, nước thường là lựa chọn tốt nhất vì nước nặng D2O, than chì Graphite hay Be
đều có giá thành khá đắt. Chất phản xạ có nhiệm vụ làm tăng số lượng các neutron
trong vùng phản ứng, không cho các hạt neutron bắn ra ngoài. Trong lò phản ứng hạt
nhân năng lượng được giải phóng qua phản ứng dây chuyền. Dưới tác dụng của
neutron, hạt nhân nặng được phân chia thành hai mảnh có khối lượng gần bằng nhau.
Trong một lần phân chia, trung bình có 2,5 neutron được phát ra, các neutron này lại
tiếp tục phản ứng phân chia với các hạt nhân khác. Cứ thế, quá trình tiếp tục và càng về
sau số lượng neutron càng nhiều [6].
Lò phản ứng hạt nhân có ưu điểm là có khả năng kích hoạt mạnh nhất, dòng
neutron có thông lượng cao, tiết diện hấp thụ neutron cao trong vùng nhiệt đối với đa
số các nguyên tố nên phép phân tích có độ nhạy rất cao. Lò phản ứng có nhiều kênh
chiếu với thông lượng và năng lượng neutron khác nhau phù hợp cho nhiều loại mẫu
phân tích. Tuy nhiên, việc xây dựng và vận hành lò phản ứng hạt nhân rất tốn kém, lò
lại ở vị trí cố định, phải chịu các luật lệ an toàn phóng xạ nghiêm ngặt đối với công
việc thực hiện trong lò.
1.4.4. Các đơn vị hoạt độ của nguồn [1]
Hoạt độ phóng xạ hay cường độ của nguồn phóng xạ được định nghĩa như là số
phân rã trung bình trên đơn vị thời gian. Ta cần chú ý rằng hoạt độ nguồn không đồng


11

nghĩa với lượng bức xạ do nguồn phát ra trong một đơn vị thời gian, mặc dù hoạt độ
luôn liên quan đến lượng bức xạ phát ra. Ví dụ một số chuyển mức hạt nhân con không
ổn định và nó cũng phân rã. Bức xạ do hạt nhân con cũng có thể phân rã cùng với bức
xạ của hạt nhân gốc, nhưng nó không thể được bao gồm trong hoạt độ.
Hoạt độ được đo truyền thống bằng đơn vị Curie (Ci). Đơn vị hoạt độ được định
nghĩa gốc là hoạt độ của một gam hạt nhân 226Ra nguyên chất, đơn vị này tương đương
với 1 Ci = 3,7  1010 phân rã/s.
Một đơn vị mới Bequerel được định nghĩa như là 1 Becquerel (Bq) = 1 phân rã/s
đã được đưa ra trong hội nghị chung về trọng lượng và đo lường để thay thế cho đơn vị
Curie. Nguồn phóng xạ trong phòng thí nghiệm thường được đo trong kilobecquerel
(kBq) hay megabecquerel (MBq).
Ta cũng cần phân biệt đơn vị hoạt độ với đơn vị liều như rad và rem. Những
đơn vị này chủ yếu để đo bức xạ hiệu dụng mà một đối tượng hoặc người nhận được,
trong khi đó Curie hoặc Becquerel liên quan đến phân rã trong bản thân nguồn phóng
xạ.
1.5. Tốc độ phản ứng
Khi đặt hạt nhân trong trường neutron số phản ứng xảy ra trong một giây gọi là
tốc độ phản ứng R và được cho bởi [2]:




0

0

R   (v).(v).dv   (E).(E).dE

(1.7)

Ở đây:
2
(v) : tiết diện phản ứng (n, ) ở vận tốc neutron v, (cm ).

(E) : tiết diện phản ứng (n, ) ở năng lượng neutron E, (cm ).
2

(v) : thông lượng neutron ở vận tốc v; (v)  n(v).v .

với n(v) : mật độ neutron ở vận tốc neutron v .
(E) : thông lượng neutron ở năng lượng E.


12

Theo quy ước Hogdahl tốc độ phản ứng R có thể được viết như sau [3]:
R  G th .th .0  Ge .e .I0 ()

(1.8)

Trong đó,
-2 -1
th : thông lượng neutron nhiệt, (n.cm .s ).
-2 -1
e : thông luợng neutron trên nhiệt, (n.cm .s ).
2
 0 : tiết diện phản ứng (n, ) ở vận tốc neutron 2200 m/s, (cm ).

I 0 () : tích phân cộng hưởng của phân bố thông lượng neutron trên nhiệt

không tuân theo quy luật 1/E, (cm2).
G th và G e lần lượt là hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron nhiệt và trên nhiệt.

1.6. Thông lƣợng neutron
Khi chiếu với neutron nhiệt và trên nhiệt thì chủ yếu xảy ra phản ứng (n, ). Đối
với neutron nhanh thì xảy ra phản ứng (n, p)… Tùy thuộc vào mức năng lượng neutron
mà loại bức xạ hay các hạt phóng xạ ra khác nhau. Do đó, khi phân tích kích hoạt cần
chú ý đến năng lượng neutron trong các nguồn neutron [11]. Đối với lò phản ứng hạt
nhân, neutron sinh ra trong lò có năng lượng E n từ 0 – 25 MeV [2]. Trong khoảng năng
lượng này tính chất tương tác của neutron với vật chất khác nhau trong các miền năng
lượng khác nhau (hình1.2). Vì vậy, người ta chia khoảng năng lượng này thành 3 vùng
năng lượng tương ứng với 3 loại neutron như sau:
Neutron phân hạch (neutron nhanh): vùng năng lượng của neutron phân hạch
nằm trong khoảng 100 keV < En  25 MeV. Các neutron được sinh ra trong quá trình
phân hạch, sau quá trình làm chậm chúng trở thành các neutron nhiệt và neutron trên
nhiệt. Vì quá trình phân hạch vẫn tiếp diễn nên một số neutron nhanh tồn tại đồng thời
với neutron nhiệt và trên nhiệt. Phổ neutron nhanh thường có dạng [11]
f  E   0, 484.f .e E .sinh 2.E

Trong đó,
E: năng lượng neutron (MeV).

(1.9)


Tài liệu bạn tìm kiếm đã sẵn sàng tải về

Tải bản đầy đủ ngay

×